1. 文章信息

标题：Highly efficient photocatalytic hydrogen production by ZnCdS composite catalyst modified with NiCoP nanosheets prepared by LDH precursor

中文标题：LDH前驱体制备的NiCoP纳米片修饰ZnCdS复合催化剂用于高效光催化析氢

页码：416-425

DOI：10.1016/j.jcis.2023.06.112

2. 文章链接

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0021979723011396 

3. 期刊信息

期刊名：Journal of Colloid and Interface Science

ISSN：1095-7103

2023年影响因子：9.965

分区信息： JCR分区：Q1

涉及研究方向：综合性期刊 

4. 作者信息：第一作者是赵佳乐。通讯作者为王其召，佘厚德。

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6. 文章简介：

利用太阳能驱动分解水产生氢气是实现缓解全球能源短缺和环境可持续发展一种有效途径，由于缺少高效光催化剂制约了这一目标的实现。因此，开发具有高活性、稳定性和低成本的光催化剂对推动光催化分解水制氢技术的进步用具有重要意义。廉价的过渡金属磷化物作为一种有望替代贵金属的材料，在光催化水分解过程中引起了广泛关注。这类助催化剂已证明其有效性，并在光催化分解水制氢领域得到了广泛应用。另一方面，二维过渡金属磷化物助催化剂在改善金属硫化物催化剂的光催化水分解性能方面显示出巨大潜力，近年来引起了广泛兴趣，这是由于二维结构材料具有较大的比表面积和丰富的活性位点，且可以提升材料光生载流子的分离迁移效率，因此在光催化分解水制氢中具有广阔的应用前景。目前，二维材料过渡金属磷化物的合成主要通过水热法和液相剥离法实现。然而，这些常规方法存在产率低、层厚、制备条件苛刻等局限性。此外，通过自上而下的剥离方法将二维过渡金属磷化物剥离成薄层是不可行的，因为这些材料本身是非层状的。因此，制备具有纳米片结构的二维过渡金属磷化物仍然面临巨大挑战。

鉴于此，西北师范大学王其召教授团队制备了一种NiCoP纳米片装饰的ZnCdS光催化剂，其中二维NiCoP纳米片是通过磷化共沉淀法制备的NiCo-LDH前驱体而得到的，这种二维结构加速了光生载流子的分离迁移效率，有效提升了光催化分解水析氢的速率。具有二维结构的NiCoP-ZnCdS复合催化剂与水热法制备的非二维结构的NiCoP-ZnCdS复合催化剂和ZnCdS相比，光催化性能分别提高了2.6倍和17.3倍，达到了1370 μmol h-1 g-1，表观量子产率（AQY）达到 30.74%。为了证明二维结构有利于光生载流子的分离和迁移，研究团队利用瞬态表面光电压（TPV）研究了ZnCdS、水热NiCoP-ZnCdS和二维NiCoP-ZnCdS的光生载流子复合动力学，并利用光电压衰减测定了材料载流子的TPV寿命(τ)。结果显示，ZnCdS (τ3)、水热NiCoP-ZnCdS (τ2)和二维NiCoP-ZnCdS (τ1)的τ分别为160、226和245µs。可以看出，具有二维结构的NiCoP-ZnCdS复合材料，载流子寿命得到了有效延长，这意味着可以有更多的载流子参与反应。通过比较表面光电压强度发现，二维结构的NiCoP-ZnCdS相比ZnCdS和水热NiCoP-ZnCdS具有最好的光生载流子分离效率。随后ZnCdS、水热NiCoP-ZnCdS和二维结构的NiCoP-ZnCdS的瞬态光电流测试和电化学阻抗测试也进一步证实了光生载流子分离和迁移速率的提升。最后通过密度泛函理论（DFT）计算研究了复合材料中可能的光催化反应机理和活性位点。计算结果表明，Co是反应的活性位点，ZnCdS和NiCoP的功函数计算表明，ZnCdS导带中的光生电子可以转移到NiCoP的费米能级处，从而促进电子-空穴对的分离，加快光催化水分离制氢的效率。该研究成果为高效分解水制氢光催化剂的设计提供了新思路。相关研究成果以“Highly efficient photocatalytic hydrogen production by ZnCdS composite catalyst modified with NiCoP nanosheets prepared by LDH precursor”为题发表在《Journal of Colloid and Interface Science》期刊，王其召教授为该论文的通讯作者，佘厚德教授为该论文的共同通讯作者。

图1. (a-b) ZnCdS和(d-e) ZnCdS-8% NiCoP的SEM图像；(c, f) ZnCdS-8%NiCoP的TEM图像和(g-l) EDS图像。

图2. ZnCdS-8%NiCoP复合材料的高分辨XPS光谱(a) Zn 2p, (b) Cd 3d, (c) S 2p，(d) Ni 2p, (e) Co 2p, (f) P 2p。

图3. (a) ZnCdS和ZnCdS-x%NiCoP的UV-vis DRS图，(b) ZnCdS的能带结构，(c) ZnCdS和ZnCdS-8%NiCoP的带隙图，(d) ZnCdS的M-S图。

图4. 样品的(a) PL光谱，(b)归一化TPV光谱，(c)瞬态光电流响应和(d)电化学阻抗谱。

图5. (a) 二维ZnCdS-x%NiCoP，(b) 水热ZnCdS-x%NiCoP催化剂的光催化产氢率，(c)不同样品的比较。(d) 420 nm光照射下ZnCdS-8%NiCoP的H2产率和AQY。

图6. (a) HER的自由能图，(b) ZnCdS-NiCoP的电荷密度差，(c) NiCoP， (d) ZnCdS， (e) ZnCdS-NiCoP沿c方向的功函数。

原文链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0021979723011396 

Zhao Jiale, Li Kexin, She Houde, Zhang Yang, Huang Jingwei, Wang Lei, Cheng Feixiang, Wang Qizhao. Highly efficient photocatalytic hydrogen production by ZnCdS composite catalyst modified with NiCoP nanosheets prepared by LDH precursor[J]. Journal of Colloid and Interface Science, 2023, 649: 416-425.