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三维分级n-p异质结构Bi4O5Br2-MnO2通过增强活性氧化物种的产生提高双酚A的光催化去除活性。
发布时间:2022-08-31    浏览量:2159

1. 文章信息

标题:Strengthened photocatalytic removal of bisphenol a by robust 3D hierarchical n-p heterojunctions Bi4O5Br2-MnO2 via boosting oxidative radicals generation

页码:Chemical Engineering Journal, 2022: 131223.

2. 文章链接

专用链接:

https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721028047

3.期刊信息

期刊名:Chemical Engineering Journal

ISSN:1385-8947

影响因子:16.744

分区信息:中科院一区Top; JCR分区(Q1)

涉及研究方向:工程技术: 化工;环境

4. 作者信息:上海理工大学常飞(第一作者,第一通讯作者),胡学锋(第二通讯作者)

5. 光源型号:北京中教金源(CEL-HXF300, Aulight)(300 W氙灯,可见光)、全光谱光功率计(CEL-NP2000-2, Aulight)






众所周知,化学工业的快速发展和化学品使用的急剧增加导致了环境中各种激素的出现且浓度逐渐提高。这些激素很容易在某些生物体中积累,并在一定程度上威胁人类健康,即使在水环境中其含量相当低。在这些激素中,双酚A是一种典型的内分泌干扰物,也是世界上使用最广泛的工业原料之一,主要用于生产功能性聚合物、增塑剂、阻燃剂、抗氧化剂、热稳定剂等。


水中的双酚A分子容易进入人体,对生殖造成毒性影响,并增加致癌、多动症和孤独症以及儿童肥胖等风险。因此,对双酚A的控制和处理成为了一个日益关注的问题。与传统的处理方法如膜、反渗透和吸附技术相比,半导体光催化技术具有众所周知的优点和特点,可以在温和的条件下有效去除低浓度的双酚A分子,已引起学术界和工业界的广泛关注。


设计和构筑具有优异微观结构和形貌特点的光催化体系对于提高环境激素的去除率至关重要。具有合适能带结构的n型和p型半导体的复合有利于通过内建电场显著增强光生载流子的分离,同时也能拓展光响应范围。Bi4O5Br2是一种具有良好双酚A去除能力的n型半导体,需要另外一种窄带隙的p-型半导体MnO2进行复合改性以构筑n-p异质结构。


如果复合体系遵从Z-scheme过程,不仅可以获得更多的光生载流子,而且可以通过在不同组分中相邻导带和价带的电子和空穴的复合获得具有更强氧化还原电位的载流子,并进一步增强体系的光催化去除能力。因此,本研究选择了n型的Bi4O5Br2和p型的MnO2半导体材料,采用简易的一锅法构筑了具有三维分级结构的复合异质体系Bi4O5Br2-MnO2。


体系的微观结构和形貌分析证实材料中同时存在两种预期组分,并且这些异质复合材料在可见光下显著改善了双酚A的光催化去除性能。其中,最佳复合样品0.5 MB具有最大的表观反应速率常数11.03×10−3min−1,约为纯Bi4O5Br2和机械混合物0.5 MB的3.89倍和1.81倍,这主要归因于增强的可见光吸收、组合而成的良好形貌、合适的化学组成,以及通过n-p异质区域有效分离的光生载流子和相应氧化自由基的生成。


探讨了其他可能影响光催化降解性能的因素,如催化剂用量、BPA初始浓度、pH值和无机阴离子的参与。另外,通过GC-MS分析检测到一些中间体产物,以推测体系中双酚A光催化降解途径。最后,证实了体系具有良好的可重复用性和结构稳定性,光催化机理为Z-scheme过程。本研究有助于通过具有三维分级形貌的铋基n-p异质复合体系在温和条件下有效光催化去除环境激素。



Bi4O5Br2和复合物XRD(a); SEM 图:Bi4O5Br2(b), MnO2(c), 0.5MB(d)和放大图(e); 0.5MB SEM(f)和元素分布(g); 0.5MBTEM(h)HRTEM(i)


各种催化剂去除双酚A(a), TOCUV分析双酚A溶液(b), 光电流(c)和化学电阻抗(d), 吸附测试(e)180分钟其他离子存在时的剩余的双酚A(g)


MB复合物可能的光催化机理



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