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《投稿精选》表面受阻路易斯酸碱对与Ru纳米加热器协同驱动无牺牲剂光催化 CO2还原
发布时间:2026-10-27    浏览量:75

标题:Synergizing Surface Frustrated Lewis Pairs with Ru Nanoheaters for Sacrificial-Agent-Free Photocatalytic CO2 Reduction

中文标题:表面受阻路易斯酸碱对与Ru纳米加热器协同驱动无牺牲剂光催化 CO2还原

页码:     

DOI:10.1021/acscatal.6c01739              

2. 文章链接

 https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.6c01739

3. 期刊信息

ISSN: 2155-5435

2025年影响因子: 13.1 

分区信息: 中科院化学一区 

涉及研究方向: 光催化CO2还原

4. 作者信息:第一作者是 南京理工大学陈勇、王文龙 。通讯作者为 张静 。

5.推荐产品型号:CEL-PF300-T8E;

 

 文章简介:

光催化CO2还原是一种将太阳能转化为化学燃料的理想路径,但其实际应用受到两大瓶颈制约:其一,CO2分子高度稳定,难以吸附和活化;其二,H2O氧化动力学缓慢,电子和质子供应不足。大多数研究仍需加入空穴捕获剂(如TEOA、甲醇等)或H2作为还原剂,这不仅增加了成本,也降低了能量存储效率。以水(H2O)作为唯一的电子和质子源进行全反应还原,是光催化领域的“终极挑战”。如何在不添加牺牲剂的情况下,平衡氧化还原动力学并加速CO2活化,是该领域亟待解决的科学难题。

 

针对上述挑战,本研究提出“原子级结构设计”与“局域能量调控”相结合的策略,成功构筑由Ru纳米颗粒修饰的富含羟基和氧空位的In2O3纳米棒光催化剂(Ru-In2O3–x(OH)y)。其中催化剂表面的配位不饱和In位点和邻近In-OH基团构建的表面受阻路易斯酸碱对,可有效促进CO2吸附和活化;负载的Ru纳米颗粒不仅承担电子提取与助催化作用,还可作为“纳米加热器”提升局域温度,加快水蒸发并增强界面反应动力学。在不使用任何牺牲剂的条件下,该催化剂实现了CO2与水的高效光催化转化,CO和CH4产率分别提高40倍和31倍,并同步析出化学计量比的O2。


Ru−In2O3−x(OH)y催化剂合成与表征

构筑表面受阻路易斯酸碱对(FLPs):通过调控In2O3表面羟基(-OH)和氧空位(Vₒ),形成了由配位不饱和In位点(路易斯酸)和邻近In-OH基团(路易斯碱)组成的表面FLP位点,极大地增强了CO2的吸附与极化活化。

 


图2. Ru−In2O3−x(OH)y催化剂光催化性能评估

 Ru纳米加热器(Nanoheaters):Ru纳米颗粒不仅作为电荷提取中心,还在光照下发挥“纳米加热器”作用,快速提升局部温度,加速水蒸发及表面反应动力学。

 


图3. 表面结构与FLPs验证

无牺牲剂全反应:实现了高效的CO2还原与化学计量比的水氧化(O2析出)协同,能量转换过程更加绿色高效。


图4. 反应机理和路径解析

 性能跨越式提升:CO和CH4的生成速率较原始In2O3分别提升了40倍和31倍。



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