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A位取代对A2V2O7(A = Co、Ni、Cu和Zn)可见光下还原CO2活性影响
发布时间:2022-07-28    浏览量:491

1. 文章信息

标题:A2V2O7 (A = Co, Ni, Cu and Zn) for CO2 reduction under visible-light irradiation: effects of A site replacement

页码:10.1016/j.apcatb.2022.121722

2. 文章链接

专用链接 https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2022.121722

3. 期刊信息

期刊名:Applied Catalysis B: Environmental

ISSN: 0926-3373

影响因子:24.319

分区信息:中科院1区;JCR分区(Q1)

涉及研究方向:化学

4. 作者信息:

第一作者:南京大学现代工程与应用科学学院博士研究生:杜孟洋,陈勇

通讯作者:南京大学现代工程与应用科学学院教授:李朝升

5. 产品型号:北京中教金源(CEL-PF300-T8, AULTT, China)(300 W氙灯,可见光范围)、CEL-PAEM-D8Plus光催化活性评价系统(专业全自动二氧化碳还原+全解水)



文章简介:


目前,地球大气中的CO2含量已经超过415 ppm,达到历史新高,带来了全球变暖、冰川融化、海平面上升等一系列气候变化和环境问题。因此,降低大气中CO2浓度势在必行。与减少大气中二氧化碳的其他途径相比,直接还原CO2转化为有用的化学品和燃料更有吸引力,能同时缓解能源短缺和环境问题。利用太阳光能量和半导体光催化剂,模拟植物的自然光合作用过程,将CO2还原为太阳能燃料,具有规模化应用的可能性。钒酸盐因为天然的窄带隙具有吸收可见光的优势,并且在光照下稳定,是一系列潜在的高效光催化剂。


基于此,我们以过渡金属钒酸盐为研究对象,探究其光催化活性,并对其进行优化,尝试寻找合适的单组份催化剂。主要研究内容如下:通过固相烧结法合成了一系列单斜晶系的二元金属钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn),并探索了A位阳离子的改变对钒酸盐能带结构、光学性质、催化性能的影响。


结合实验和理论计算,根据晶体场理论对钒酸盐能带结构进行解释,并进一步研究了能带结构对半导体催化剂催化活性的影响。研究发现,二价过渡金属元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d轨道不仅和O 2p轨道杂化提升了价带顶位置,且主要构成导带的V 3d轨道也受其影响。由于Ni2V2O7具有最强的晶体场分裂能和最短的平均键长,其V 3d轨道分裂最宽,理论上更有利于加速光生载流子的迁移,提高光催化活性。


同时,一系列光电化学实验结果也对此进行了印证。此外,根据Tanabe假设推断出A位点是材料表面的碱性位点,改变A位离子的种类对于表面碱度会产生影响。根据CO2吸附和TPD的测试结果,Ni2+的存在使钒酸盐表现出更强的碱性特征。这有利于CO2的吸附活化,促进CO2的还原。总之,我们通过调控钒酸盐A2V2O7(A = Co、Ni、Cu、Zn)的A位离子,实现了能带和表面酸碱度的同时改变。这其中,当A位为Ni时,Ni2V2O7因为具有最负的导带位置、最短的V-O键长和最多的碱性活性中心,表现出最优异的光催化活性。这些结果将为探索钒酸盐在光催化方面的研究提供借鉴。


我们一致认为本文的创新之处有以下几点:

1. A位阳离子的改变能同时调控钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)的能带结构和表面酸碱性。

2. 二价过渡金属元素(Co、Ni、Cu、Zn)3d轨道与O 2p轨道杂化形成了价带顶,使相应的钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)均具有可见光响应。

3. 根据Tanabe假设、CO2吸附和TPD测试结果,钒酸盐A2V2O7(A= Co、Ni、Cu、Zn)中Ni2+具有最强的表面碱性。





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